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近日，中國科學院國家納米科學中心研究員朱凌云、魏志祥與中科院化學研究所研究員易院平合作，在低驅動力有機太陽能電池的電荷產生機理方面取得進展。相關研究成果以Small Exciton Binding Energies Enabling Direct Charge Photogeneration Towards Low-Driving-Force Organic Solar Cells為題，發表在《德國應用化學》雜志上，并被選為Hot paper。

近年來，隨著給體-受體-給體(A-D-A)型非富勒烯受體的發展，有機太陽能電池的性能得到顯著提升，尤其是基于Y6及其衍生物受體的有機太陽能電池，其單結器件效率已超過18%。這種提高主要歸功于在給/受體界面最高占據軌道(HOMO)能級差較小甚至接近于零時，窄帶隙受體上的激子可由空穴轉移通道高效地產生電荷載流子。然而，電荷產生的內在機理尚不明確。從根本上說，有機太陽能電池激子分離對界面驅動力的需求，歸因于有機體系的激子束縛能。

在前期工作中，研究人員對系列非富勒烯體系計算發現，激子分離的驅動力與激子束縛能線性相關，為降低驅動力減小能量損失指明了方向(J. Phys. Chem. C 2018, 122, 22309)。進一步發展了自洽的量子力學/嵌入電荷方法(QM/EC)計算電子極化效應，實現從第一性原理水平上可靠評估靜電作用和誘導效應，且能夠考慮分子堆積結構的影響。計算發現非富勒烯受體的激子束縛能與單晶中分子堆積結構密切相關，最小值只有40 meV，打破了有機材料激子束縛能在0.3 eV以上的傳統認識(J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4888)。此外，對具有不同晶相的有機光伏小分子受體研究證明，僅分子排列方式的差異可以大幅改變激子束縛能(J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11, 10227)。

在此基礎上，研究人員結合理論和實驗研究了Y6體系的激子束縛能。計算結果表明，由于緊密的三維分子堆積帶來較強的電子極化效應，固態Y6具有極小的激子束縛能。變溫光致發光光譜測量表明，激子分離產生自由電荷載流子的能壘明顯低于室溫能量;隨著溫度升高，電荷復合重新形成激子的幾率增大，導致發光反而增強。因此，即使在沒有給/受體界面驅動力的幫助下，得益于低的激子束縛能，純的Y6薄膜在光激發后也能夠直接自發地產生自由電荷載流子。該系列工作揭示出電子極化效應對減小有機體系激子束縛能的重要作用，提出了有機光伏自由電荷產生的新機理，為獲得高效有機太陽能電池提供了新思路。

朱凌云為論文第一作者，易院平和魏志祥為論文通訊作者。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科技部和中科院戰略性先導科技專項(B類)等的支持。